Momen Terburuk
Villarreal (2009/2010)
Valverde tidak selalu sukses ketika menangani sebuah klub. Contohnya yang terjadi pada Villarreal di musim 2009/2010, ketika sang pelatih hanya bertahan enam bulan menangani Kapal Selam Kuning.
Kedatangannya pertama kali memang langsung dihadapkan pada beban berat, yaitu menggantikan pelatih kesayangan fan Villarreal, Manuel Pellegrini, yang pindah ke Real Madrid. Maka, kesabaran mereka habis ketika Villarreal hanya bertengger di posisi sepuluh pertengahan musim 2009/2010. Valverde pun dipecat di pertengahan musim.
Valencia (2012/2013)
Sebelum merapat kembali ke Athletic Bilbao, Valverde sempat memulihkan karirnya di Valencia pada musim 2012/2013. Pada saat itu, Los Che baru saja memecat pelatih Mauricio Pellegrino atas dasar performa buruk.
Valverde memang akhirnya mengembalikan Valencia ke papan atas. Namun, ia gagal mengakhiri musim tersebut dengan prestasi membanggakan. Valencia tidak sanggup finis di empat besar, sehingga kesempatan tampil di Liga Champions 2013/2014 pun melayang. Posisi lima klasemen akhir hanya sanggup membawa Los Che ke Liga Europa.